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研究背景

大气沉降是农业生态系统重金属外源输入的关键路径。在中国主要农业区，大气沉降对 Cu、Zn、As、Pb 等痕量金属的土壤总输入贡献率可达 18%–85%。沉降金属进入土壤-作物系统后，其形态转化、空间迁移及向可食部位的分配过程受到土壤理化性质的显著调控。然而，传统基于全量消解与批量提取的方法虽能获取元素总浓度与形态分级信息，却无法解析其在植物组织微区内的空间分配特征，尤其难以区分经叶面直接吸收与经根系间接转运两条路径在组织学层面的差异。

 

近期，中国科学院南京土壤研究所的何煜然（第一作者），周俊（通讯作者）等在 Environmental Science & Technology 发表研究，通过跨越中国六大稻区的土壤移植实验与隔离暴露实验，系统揭示了大气沉降 Cu、As、Pb、Zn 在水稻中的积累规律。研究不仅发现了土壤 pH 与有机质对元素行为的“分选效应”，更关键的是，借助高空间分辨率的元素成像，在组织尺度上区分了重金属经叶面与根系两条路径进入水稻后，在关键转运枢纽处呈现出的差异化空间分配模式。

 

图1. 研究区域与实验设计示意图（Figure 1）

(a) 六大稻区土壤移植至背景区与沉降区的空间布局，(b) 隔离暴露实验的叶面处理与根系处理设计

 

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研究亮点

——GenesisBIO fsLA-ICP-MS 支撑组织尺度路径解析

 

 

本研究在组织成像层面依托GenesisBIO fsLA-ICP-MS（上海凯来仪器有限公司全自研生产制造的GenesisBIO点阵飞秒激光剥蚀系统与质谱联用），以15 μm × 15 μm空间分辨率对水稻旗叶鞘-第一节连接处（JFLN）及籽粒进行原位元素成像，可视化解析以下三个层面的路径依赖性：

 

1. 转运枢纽的通道识别：Node I 维管束系统的差异化分配

 

在旗叶鞘-第一节（JFLN）连接处， 15 μm 的剥蚀步进精准匹配了维管束系统的解剖尺度。Figure 5f-g 显示，根系暴露（RE）处理中，Cu 信号集中于叶鞘侧膨大的维管束（EVBs）及其邻近组织，符合木质部卸载的空间特征；而叶面暴露（FE）处理中，同一元素信号偏向分布于大维管束外侧的薄壁组织，呈现韧皮部关联倾向。这种路径依赖性的组织分配差异，在传统 bulk 分析中无法被识别，唯有借助组织尺度的原位成像才能捕获。

 

图2. JFLN 区域 Cu 元素 GenesisBIO fsLA-ICP-MS 成像图（Figure 5f-g）

（f）根系暴露（RE）；(g)叶面暴露（FE），叠加光学图像。

颜色标尺指示 Cu 浓度（ppm）

 

2. 籽粒圈层隔离：外周组织与内胚乳的元素梯度

 

Fig.3的纵向切片成像显示，无论经何种路径进入植株，Cu、As、Pb、Zn 均高度富集于籽粒外周果皮-糊粉层（pericarp-aleurone），内胚乳信号极弱。15 μm 分辨率足以分辨糊粉层与外胚乳的界面，清晰呈现了元素在籽粒径向上的圈层隔离。该可视化结果直接解释了糙米与精米重金属含量差异的结构基础，为稻谷加工与食品安全风险评估提供了组织学依据。

 

图3. 籽粒纵向 GenesisBIO fsLA-ICP-MS 多元素成像图（Fig.S26）

左列RE 与右列FE 处理下 Cu、As、Pb、Zn 在籽粒外周富集、内胚乳贫乏的圈层分布特征。颜色标尺分别指示各元素浓度（ppm）

 

3. 多元素同步成像与路径证据链构建

 

fsLA-ICP-MS 单次扫描即可同步获取 Cu、As、Pb、Zn 的二维分布图（Figure 5、Fig.S25、Fig.S26）。通过多元素空间叠加，研究构建了“暴露路径—组织分配—转运通道”的关联证据：Cu 与 Zn 在 Node I 处的 RE/FE 分异模式高度一致，而 As 信号整体较弱且分布弥散，暗示不同元素在节点处的转运阻隔效率存在差异。这种多元素并行的可视化能力，弥补了传统单元素或 bulk 分析在路径归属识别上的不足。

图4. JFLN 区域多元素 GenesisBIO fsLA-ICP-MS 成像对比图（Fig.S25）

左列 RE 与右列 FE 处理下 Cu、As、Pb、Zn 的同步分布

颜色标尺分别指示各元素浓度（ppm）

 

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研究成果

1. 土壤性质对元素生物地球化学行为的分异调控

 

低 pH、低吸附容量的南方酸性土壤显著促进 Cu、Pb、Zn 的可交换态（F1）活化与土壤溶液中的迁移；高 pH、高有机质的北方土壤则在淹水还原条件下增强 As 的还原解吸与生物有效性。土壤 pH、有机质与阳离子交换量（CEC）构成了控制沉降重金属行为的“区域过滤器”，导致南方土壤上 Cu 的籽粒富集风险显著升高，而北方土壤上 As 的膳食暴露风险更为突出。

 

图6. 土壤 BCR 形态分级图（Figure 2）

展示六大稻区土壤中 Cu、As、Pb、Zn 的 F1–F4 形态分布差异，直观呈现土壤性质对元素活化的分异调控

 

2. 暴露路径依赖的植株分配规律

 

隔离暴露实验表明，叶面暴露主导了叶片与颖壳中重金属的富集，而根系暴露对籽粒 As 的贡献更为显著。GenesisBIO fsLA-ICP-MS 成像进一步揭示，两条路径在 Node I 转运枢纽处呈现差异化的组织分配模式，暗示木质部与韧皮部通道在元素向籽粒再分配过程中的效率差异。

 

图6. 隔离暴露实验植株组织浓度图（Figure 5d-e）

展示 RE 与 FE 处理下各组织 Cu、As、Pb、Zn 浓度的柱状对比，体现路径依赖的分配差异

 

3. 籽粒内的圈层隔离与加工启示

 

四种元素在籽粒中均呈现外周富集、内胚乳贫乏的分布格局，无论暴露路径如何。该微区分配特征直接支持了精米加工对降低重金属膳食暴露的实际意义。

 

4. 区域特异性风险管控策略

 

基于土壤-元素耦合机制，研究指出：南方酸性稻区可通过施用石灰提升 pH 与缓冲容量，降低阳离子金属的活化；北方 As-prone 稻区可采用干湿交替灌溉避免长期淹水，抑制 As 的还原释放。将源排放控制与区域农艺管理相结合，是保障稻米安全的有效框架。

 

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结语

该研究通过跨生态区土壤移植与隔离暴露实验的整合，建立了大气沉降重金属从土壤形态到籽粒分配的完整机制链条。GenesisBIO fsLA-ICP-MS 元素成像技术的应用，使研究得以在组织尺度上识别 Node I 处木质部与韧皮部关联域的元素信号差异，并揭示籽粒外周糊粉层的元素圈层隔离特征，为区分叶面与根系暴露路径的转运通道提供了直接的结构学证据。

 

研究量化了大气沉降对籽粒 Cu 的贡献率达 51.9%–72.2%，并证实无论暴露路径如何，元素均优先富集于籽粒外周组织，这一微区分配规律为稻谷加工方式与膳食暴露评估提供了组织学依据。基于土壤-元素耦合机制提出的区域差异化管理策略，将源排放控制与农艺调控相结合，为稻米安全的精准保障提供了科学框架。该工作展示了高空间分辨元素成像在环境生物地球化学研究中的价值，为理解元素从环境介质向生物体迁移的微观机制提供了有力的方法论支撑。

 

论文信息：He, Y.; Yang, H.; Fang, R.; Wen, Z.; Gong, P.; Xia, R.; Zhou, J.; Zhou, J. Soil Properties Regulate the Fate and Accumulation of Atmospherically Deposited Trace Metals in Rice across Six Major Growing Regions of China. Environ. Sci. Technol. 2026. DOI: 10.1021/acs.est.6c04551.